Локи всегда доставлял одни неприятности. Уже на первых страницах 85-го выпуска «Путешествия в тайну» (октябрь 1962 года) его заточили внутри дерева за серьёзные проступки. В этой тюрьме он должен был оставаться до тех пор, пока кто-нибудь не прольет над ним слезы. Тогда хитрец потоком ветра сорвал с дерева лист и уронил его прямо в глаз Хеймдаллу, хранителю радужного моста Бифрост. Хеймдалл невольно обронил слезу, и Локи сумел освободиться.
Во время своего заключения он винил Тора и поэтому сразу после освобождения отправился разбираться с братом. Однако спонтанный план не сработал, и бог грома отправил Локи обратно в Асгард. Через три выпуска Локи запретили покидать свой дом, но он замаскировался под змея, чтобы пробраться через Бифрост и вновь сразиться с Тором. Хитрец заключил молот Мьёльнир в магическое силовое поле, тем самым помешав Дону Блейку стать Тором. В конце концов Тор хитростью заставил Локи снять силовое поле и вернул брата в Асгард.
Локи настолько всем полюбился, что в течение следующих нескольких месяцев он возвращался, чтобы испортить жизнь Тору каждые 2–3 выпуска. А в сентябре 1963 года его даже выбрали главным противником новосозданной группы супергероев — Мстителей. В № 100 «Путешествия в тайну» (январь 1964 года) читатели узнали о детстве братьев и поняли, что Локи всегда был хитрецом.
Хотя ему совершенно нельзя доверять, Локи часто объединяется с другими, чтобы навредить Тору. Он внеc залог за Кобру и Мистера Хайда и даже улучшил их способности, чтобы у них было больше шансов победить громовержца. Но из этого ничего не вышло, и тогда Локи похитил Джейн Фостер, отправив её в другое измерение. К счастью, Доктор Стрэндж смог её защитить, пока Тор не вынудил Локи вернуть девушку обратно.
В 114-м выпуске «Путешествия в тайну» (март 1965 года) герой был вдохновлен новой идеей и превратил Карла «Крашера» Крила в Поглотителя — существо, которое одним касанием впитывает силу и способности своей жертвы. Позже Тор заставил его преобразоваться в гелий, после чего Карлу пришлось вернуться в Асгард и предстать перед судом (Локи обвинил его в том, что он привёл Джейн Фостер в Асгард вопреки воле Одина). Бог грома справился и с этим препятствием, и тогда Локи решил оживить Разрушителя. На какое-то время он даже сам стал Разрушителем, но ненавистный брат вынудил его вернуться в своё тело.
В № 128 «Тора» (май 1966 года) было раскрыто великое пророчество — Рагнарёк, конец всего сущего, и тогда же выяснилось, что Локи отчасти причастен к этому. В конце 1960-х Локи смог немного позлорадствовать: когда Один впал в глубокий, непробудный сон, Локи сумел захватить власть в Асгарде. Однако его правление длилось недолго, поскольку из своей вековой тюрьмы вырвался на свободу Мангог, сея вокруг разрушения и хаос. Локи в страхе покинул Асгард, оставив Тора разбираться с нависшей угрозой.
В следующем десятилетии Локи поменялся телами с Тором и захватил власть в Асгарде, сняв с руки спящего Одина кольцо правителя. Он даже угрожал жениться на подруге Тора, Сиф. Однако ещё не успев как следует насладиться властью, Локи вынужден был бежать из Асгарда, чтобы не попасться демону Суртуру.
В 207-м выпуске «Тора» (январь 1973 года) во время битвы с Тором Локи ослеп от молнии, и всё закончилось тем, что он бросился вниз с обрыва. Бог обмана оказался живучим, и в № 115 «Мстителей» (сентябрь 1973 года) выяснилось, что его спас Дормамму, намереваясь использовать в своих планах по завоеванию Земли. Однако Локи не позволил собой манипулировать и выступил против Дормамму. В результате к нему вернулось зрение, но разум на время помутился.
Объединившись с Тиром, Локи вновь пошёл на Асгард, но в последний момент перешёл на сторону Одина и помог Всеотцу победить своего недавнего союзника. Затем вместе с Тором и Одином он защищал Асгард от Суртура и его огненных демонов. Ему не хотелось, чтобы королевство, которым он собирался править, превратилось в руины, — вот почему хитрец так жаждал одолеть Суртура.
В № 363 «Тора» коварный бог в очередной раз напомнил, что ему нельзя доверять, превратив Тора в лягушку! В 1987 году Локи предстал в роли главного злодея в № 34–37 «Шумихи MARVEL», доставив немало проблем друзьям Тора — Троице Воинов.
Локи сыграл одну из главных ролей в сюжете «Акты возмездия», который затронул почти все основные серии вселенной MARVEL. Он собрал вместе известных суперзлодеев: Доктора Дума, Магнето, Красного Черепа, Кингпина и Мандарина — и убедил их помочь ему уничтожить Мстителей. План провалился, потому что злодеи не смогли найти общий язык и начали нападать друг на друга. В № 432 «Тора» (май 1991 года) терпение Тора наконец лопнуло, и он убил коварного брата. Но от Локи не так просто избавиться. Благодаря манипуляциям с потоком времени хитрец смог вернуться в мир живых. В № 504 «Удивительного Человека-паука» (апрель 2004 года) Локи объединился с Питером Паркером, чтобы спасти свою дочь Тесс Блэк, в которую вселилась чародейка хаоса Морвен. Всё прошло успешно, и Локи признал, что теперь он в долгу у стенолаза.
После событий Рагнарёка бог коварства принял женский облик, а в сюжете «Секретное вторжение» заставил асгардцев поверить в то, что Бета Рэй Билл — скрулл. К счастью, Тор разоблачил его ложь. Чуть позже Локи присоединился к Кейблу, составив компанию Норману Осборну, Эмме Фрост, Доктору Думу, Нэмору-Подводнику и Капюшону. В сюжете «Осада» наш герой раскаялся и решил помочь Мстителям справиться с Темными Мстителями. Пустота разорвал его на куски прямо на глазах у Тора. На последнем вздохе Локи успел попросить у брата прощения. Спустя некоторое время он возродился в теле подростка. Тор нашёл его в уличной банде во Франции и помог вернуть ему воспоминания. На этот раз Локи был полон решимости начать всё с чистого листа и узнать больше о Земле. На время он даже присоединился к Юным Мстителям. Вскоре вышла его собственная серия — «Локи: Агент Асгарда», в которой герой имел дело со своим скверным альтер эго из будущего — Королём Локи. Во время Секретных войн он заключил сущность двойника внутри посоха как постоянное напоминание о том, что его натура всегда может повернуть в сторону зла.